Interfacial Engineering of Organic Hole Transport Materials in Perovskite Solar Cells for Enhanced Stability

Abstract

Perovskiittiaurinkokennot ovat nousseet erittäin lupaavaksi energianlähteeksi niiden nopeasti kehittyneen hyötysuhteen ja edullisen suurmittakaavaisen tuotannon potentiaalin ansiosta, mutta kaupallistamista rajoittaa heikko pitkäaikaiskestävyys. Etenkin perovskiitin ja aukonkuljetusmateriaalin välinen rajapinta vaikuttaa ratkaisevasti kennojen kestävyyteen.

Tämä väitöskirja käsittelee kestävyysongelmaa kehittämällä rakenteeltaan yksinkertaisia, douppaamattomia ja edullisia orgaanisia aukonkuljetusmateriaaleja osoittaen, miten rajapintasuunnittelu vaikuttaa laitteiden suorituskykyyn ja käyttöikään. Työ yhdistää molekyylisuunnittelun ja mallinnuksen foto‑ ja sähköfysikaalisiin mittauksiin sekä pitkiin stabiilisuustesteihin, muodostaen suhteita ominaisuuksien ja suorituskyvyn välillä.

Tutkimuksemme osoittavat, että fluoreenipohjaisten molekyylien yksinkertaistaminen voi vahvistaa rajapinnan tarttuvuutta ja vähentää häviöitä, pidentäen laitteiden käyttöikää. Edulliset bitiofeenijohdannaiset näyttävät, että vähäisillä, tarkoin valituilla lisäaineilla voidaan parantaa rajapinnan laatua ja hidastaa laitteen rappeutumista. Lisäksi kaksoistoiminen karbatsolipohjainen materiaali havainnollistaa, miten alustalle ankkurointi ja kohdennettu passivointi voivat yhdistettynä tukea laitteen kestävyyttä.

Yhdessä tulokset osoittavat rajapintojen muokkauksen tarjoavan tehokkaan keinon perovskiittikennojen pullonkaulan, eli käyttöiän pidentämiseen. Määrittämällä suunnitteluperiaatteita seuraavan sukupolven aukonkuljetusmateriaaleille tämä väitöskirja edesauttaa perovskiittiaurinkokennojen kehitystä vakaaksi ja kaupallisesti kannattavaksi energiaratkaisuksi.

Perovskite solar cells (PSCs) have emerged as a promising photovoltaic technology due to their rapid efficiency improvements and potential for cost‑effective large‑scale production. However, their commercialization is hindered by insufficient long‑term stability. In particular, the interface between the perovskite absorber and the hole transport material (HTM) plays a critical role in determining device stability.

This dissertation tackles the stability challenge by developing molecularly simple, dopant‑free, and low‑cost organic HTMs, and by demonstrating how interfacial design can influence device performance and durability. The work combines molecular design and modelling, photophysical and electrical characterization, and extended stability testing to establish property–performance relationships.

Across these investigations, fluorene‑based HTMs demonstrate that reducing molecular complexity can enhance interfacial adhesion and suppress non‑radiative losses, yielding devices with extended lifetimes. Low‑cost bithiophene derivatives show that carefully chosen, minimal additives can reinforce interfacial morphology and slow de-vice degradation. Finally, a dual‑functional carbazole HTM illustrates how combining substrate anchoring and targeted passivation within a single molecule can enable exceptional stability.

Together, these results demonstrate that rational interfacial engineering provides an effective route to overcoming the longevity bottleneck in perovskite photovoltaics. By establishing design principles for next‑generation HTMs, this dissertation moves PSCs closer to stable, commercially viable solar‑energy technologies.