Development and Application of Oxidation Flow Reactors in Engine Exhaust Studies

Abstract

Polttomoottoreiden päästöt sisältävät aerosolihiukkasia, jotka vaikuttavat ilmanlaatuun ja ilmastoon. Osa kaasumaisista päästöistä tuottaa sekundääriaerosolia, eli ne reagoivat ilmakehän hapettimien kanssa ja tuottavat hiukkasmassaa aikajaksossa, joka kestää tunneista päiviin. Ajoneuvopäästöjen ilmakehävaikutusten pienentämiseksi tulisi huomioida sekundäärimassan muodostumispotentiaali, koska nykyaikaisten ajoneuvojen primääriset päästöt ovat jo hyvin matalat. Sekundääriaerosolin muodostumispotentiaalin mittaus ei kuitenkaan ole yhtä suoraviivaista kuin primääripäästöjen mittaus.

Tämä väitöskirja keskittyy hapetusreaktoreihin, joiden avulla voidaan mitata polttomoottorien sekundääriaerosolin muodostumispotentiaalia. Kirjan ensimmäinen osa koskee hapetusreaktorien kehitystä, karakterisaatiota ja mittaus- sekä data-analyysimenetelmiä päästömittauksissa. Toisessa osassa hyödynnetään hapetusreaktoria sekä tehtyjä karakterisaatioita ja tutkitaan, miten ajo-olosuhteet, pakokaasun jälkikäsittely sekä polttoaine vaikuttavat sekundääriaerosolin muodostumispotentiaaliin.

Hapetusreaktorin karakterisointi on tarpeellista koska reaktorin ominaisuudet vaikuttavat sekä mittausten suunnitteluun että mittausten jälkeiseen datankäsittelyyn. Reaktorin vasteen karakterisointi muuttuviin kaasupitoisuuksiin on erityisen tärkeää muuttuvissa ajosykleissä, joissa mitattu sekundääriaerosoli täytyy kohdistaa pakokaasun muutoksiin.

Tämän väitöskirjan kokeet osoittivat, että orgaanisen sekundääriaerosolin (SOAn) muodostumista voi vähentää vaihtamalla polttoainetta tai lisäämällä pakokaasun jälkikäsittelyä. Merkittävin ajo-olosuhteiden vaikutus SOAn muodostumiseen liittyi moottorin ja jälkikäsittelyn lämpötilaan, mutta myös muutoksia SOAn muodostumisessa esimerkiksi kiihdytysten ja vakionopeuden välillä havaittiin.

Combustion engines emit pollutants, including aerosol particles that affect air quality and climate. Some of the gaseous pollutants create secondary aerosol mass, that is, they react with oxidants in the atmosphere and form new particle mass in a time frame of hours to days after the initial emission. To decrease the atmospheric impacts of vehicle emissions, one should address the secondary aerosol formation potential because the primary particle emissions of modern vehicles are already low. However, the measurement of secondary aerosol formation potential is not as straightforward as that of the primary emissions.

This thesis focuses on oxidation flow reactors (OFR) that can be used to measure the secondary aerosol formation potential from combustion engines. The first part of the thesis concerns the OFR development, characterization and methodology of OFR measurements and data analysis in engine exhaust studies. The second part utilizes the established methodology to study the effect of driving conditions, exhaust after-treatment and fuel type on the secondary aerosol formation potential.

Characterization of an OFR is an essential step in OFR usage since the OFR characteristics affect both experimental planning and post-experimental data analysis. Characterization of the OFR response to changing gas concentrations is important especially in transient driving cycles, where the measured secondary aerosol must be aligned with changes in exhaust conditions.

The experiments in this thesis showed that it is possible to decrease the secondary organic aerosol (SOA) formation with a fuel change or by increasing exhaust after-treatment. The most notable effect of driving condition on SOA formation was related to engine and after-treatment temperature, but also differences in secondary aerosol formation between e.g. accelerations and steady speed driving were observed.