Molecular Level Understanding of Conjugated Organic Solar Cell Materials: a Computational Study
Kastinen, Tuuva (2020)
Kastinen, Tuuva
Tampere University
2020
Tekniikan ja luonnontieteiden tohtoriohjelma - Doctoral Programme in Engineering and Natural Sciences
Tekniikan ja luonnontieteiden tiedekunta - Faculty of Engineering and Natural Sciences
This publication is copyrighted. You may download, display and print it for Your own personal use. Commercial use is prohibited.
Väitöspäivä
2020-09-04
Julkaisun pysyvä osoite on
https://urn.fi/URN:ISBN:978-952-03-1608-2
https://urn.fi/URN:ISBN:978-952-03-1608-2
Tiivistelmä
Orgaanisista valosähköisistä sovelluksista polymeeriaurinkokennoilla (PSC) on potentiaalia kevyinä, kustannustehokkaina, joustavina ja läpinäkyvinä laitteina. Paljon työtä on tehty PSC:een tehokkuuksiin vaikuttavien tekijöiden tutkimiseksi ja ymmärtämiseksi. PSC-systeemien elektronirakennetutkimuksissa käytettävien mallien ja menetelmien huolellinen valitseminen on välttämätöntä π-konjugoituneiden PSC-materiaalien tarkkaan kuvaamiseen.
Tässä väitöskirjassa on tutkittu tehokkaita PSC-systeemejä tiheysfunktionaaliteoria (DFT) -menetelmillä. Tutkitut systeemit käsittävät fullereenipohjaiset PSC:t, joissa on käytetty donori–akseptori (D–A) -kopolymeerejä elektronidonoreina (eD) ja fullereenijohdannaisia elektroniakseptoreina (eA). Lisäksi on tutkittu uusia, ei-fullereeni (NF) -systeemejä, joissa on käytetty joko D–A-kopolymeerejä tai pienmolekyyliakseptoreja. Työssä on käytetty sekä oligomeerisia että periodisia malleja ja tutkittu globaalihybridisten, pitkän matkan korjattujen (LRC) ja optimaalisesti säädettyjen (OT) LRC funktionaalien soveltuvuutta. Työn tavoitteena on ollut löytää sopivat työkalut PSC-systeemien mallintamiseen saavuttaen samalla tarkempaa ymmärrystä PSC-yhdisteiden ominaisuuksista ja vuorovaikutuksista, joilla on merkitystä PSC:iden suorituskykyyn.
Periodisen DFT-menetelmän havaitaan olevan hyödyllinen työkalu D–A-kopolymeerien mallinnuksessa. Funktionaali ja dispersiokorjaukset vaikuttavat huomattavasti tutkittujen PSC-systeemien tuloksiin. Dispersiokorjattu OT-LRC funktionaali kuvaa parhaiten yksittäisiä PSC-yhdisteitä ja niiden paikallisia rajapintoja. Useamman viritystilan huomioiminen ja dispersiokorjatun OT-LRC funktionaalin käyttäminen johtavat vakioituneisiin sähköisen kytkennän arvoihin. Funktionaalilla ja molekyylien keskinäisellä sijainnilla on suuri vaikutus varauksensiirron nopeuksiin. Työstä saadut tiedot toimivat suuntaviivoina menetelmien valinnalle tulevissa PSCsysteemien laskennallisissa tutkimuksissa, mutta antavat myös hyödyllistä tietoa uusien NF PSC -materiaalien suunnittelussa.
Tässä väitöskirjassa on tutkittu tehokkaita PSC-systeemejä tiheysfunktionaaliteoria (DFT) -menetelmillä. Tutkitut systeemit käsittävät fullereenipohjaiset PSC:t, joissa on käytetty donori–akseptori (D–A) -kopolymeerejä elektronidonoreina (eD) ja fullereenijohdannaisia elektroniakseptoreina (eA). Lisäksi on tutkittu uusia, ei-fullereeni (NF) -systeemejä, joissa on käytetty joko D–A-kopolymeerejä tai pienmolekyyliakseptoreja. Työssä on käytetty sekä oligomeerisia että periodisia malleja ja tutkittu globaalihybridisten, pitkän matkan korjattujen (LRC) ja optimaalisesti säädettyjen (OT) LRC funktionaalien soveltuvuutta. Työn tavoitteena on ollut löytää sopivat työkalut PSC-systeemien mallintamiseen saavuttaen samalla tarkempaa ymmärrystä PSC-yhdisteiden ominaisuuksista ja vuorovaikutuksista, joilla on merkitystä PSC:iden suorituskykyyn.
Periodisen DFT-menetelmän havaitaan olevan hyödyllinen työkalu D–A-kopolymeerien mallinnuksessa. Funktionaali ja dispersiokorjaukset vaikuttavat huomattavasti tutkittujen PSC-systeemien tuloksiin. Dispersiokorjattu OT-LRC funktionaali kuvaa parhaiten yksittäisiä PSC-yhdisteitä ja niiden paikallisia rajapintoja. Useamman viritystilan huomioiminen ja dispersiokorjatun OT-LRC funktionaalin käyttäminen johtavat vakioituneisiin sähköisen kytkennän arvoihin. Funktionaalilla ja molekyylien keskinäisellä sijainnilla on suuri vaikutus varauksensiirron nopeuksiin. Työstä saadut tiedot toimivat suuntaviivoina menetelmien valinnalle tulevissa PSCsysteemien laskennallisissa tutkimuksissa, mutta antavat myös hyödyllistä tietoa uusien NF PSC -materiaalien suunnittelussa.
Kokoelmat
- Väitöskirjat [4769]