Nonlinear optics using resonant metamaterial structures

Abstract

Metamaterials are artificial structures consisting of nanoscale building blocks that exhibit properties not found in nature. They have recently shown potential for utilizing nonlinear processes such as second-harmonic generation (SHG) and spontaneous parametric down-conversion (SPDC) in nanoscale applications. Despite the constant progress, metamaterials still lack in terms of conversion efficiency when compared with conventional nonlinear materials that benefit of long propagation lengths and gradual increase of signals via phase matching. In previous studies of plasmonic metamaterials, the nonlinear properties of metal nanoparticles are enhanced with localized surface plasmon resonances (LSPRs). These resonances have rather short lifetimes leading to high losses typical to metal nanoparticles. Therefore, alternative approaches to realize efficient metamaterials are required. In this thesis, we present two enhancement methods that are rather well known and studied but not yet fully utilized in nonlinear nanophotonics. The first methods is to utilize collective responses of periodic nanoscale structures known as surface lattice resonances (SLRs) and guided-mode resonances (GMRs). They are associated with narrow spectral features implying the presence of strong local fields and thus enhanced nonlinear responses. Another method to enhance local fields is to couple relevant fields to an external cavity. This method is used in various nonlinear applications such as in optical parametric oscillators (OPOs) and it has been studied also in nanoscale processes. Here, we investigate how SLRs and microcavities could be used to improve nonlinear metamaterials. First, we perform proof-of-principle studies showing that utilization of GMRs can dramatically enhance SHG occurring in sub-wavelength dielectric gratings. We measure linear and SH response of two silicon nitride gratings and compare the results with simulations based on the nonlinear scattering theory (NLST). As our experiments agree with simulations, we then propose two novel plasmonic metamaterial structures designed for SPDC. The first structure is a metasurface consisting of L-shaped aluminum nanoparticles arranged in a rectangular lattice. The metasurface exhibits SLRs at pump and signal wavelengths resulting in a strong enhancement for the SPDC process where the pump and signal have orthogonal polarizations. Thus, the metasurface mimics a type-I SPDC-crystal which are widely used in quantum optics as photon-pair sources. Our second design consists of a singly-resonant plasmonic metasurface that is placed inside a microcavity formed with two distributed Bragg reflectors. The cavity is designed to resonate with the pump while the SLR of the metasurface is designed to enhance the local field at the signal wavelength. Our simulations demonstrate a polarization-independent operation where the SPDC is dramatically enhanced at the operation wavelength. This design then can act as either type-0, type-I or type-II nonlinear material, which are all used in quantum optics. The simulations presented here demonstrate a clear path towards efficient photon-pair generation with nanoscale structures via SPDC. In addition to SHG and SPDC, our structure designs and methods could be utilized also for other nonlinear processes such as cascaded third-harmonic generation or difference-frequency generation. These approaches could pave the path towards development of nanoscale light sources operating in ultraviolet and terahertz regions.

Metamateriaalit ovat keinotekoisia rakenteita, joilla on luonnosta löytymättömiä ominaisuuksia. Metamateriaalit koostuvat yleensä nanoskaalan rakenteista kuten metallinanohiukkasista. Viimeaikainen kehitys nanorakenteiden valmistuksessa on mahdollistanut epälineaaristen ilmiöiden, kuten taajuudenkahdennuksen tai parametrisen fluoresenssin (eng. spontaneous parametric down-conversion, SPDC) tutkimisen metamateriaaleissa. Jatkuvasta kehityksestä huolimatta metamateriaalien epälineaariset vasteet ovat huomattavasti heikompia kuin perinteisten epälineaaristen materiaalien, jotka hyödyntävät vaihesovitusmenetelmiä. Tässä työssä esitellään kaksi menetelmää, joita on tutkittu ja sovellettu laajasti, mutta joiden mahdollisia nanoskaalan sovelluksia on vasta hiljattain alettu tutkimaan. Ensimmäinen menetelmä hyödyntää hilaresonansseja, jotka ovat jaksollisten rakenteiden vasteita. Hilaresonanssien viritystilat ovat tyypillisiä materiaalivasteita huomattavasti pitkäikäisempiä. Tämän seurauksena epälineaariset vasteet voimistuvat niitä käyttämällä paljon enemmän ja paljon kapeammalla kaistanleveydellä, kuin aikaisemissa tutkimuksissa. Toisena menetelmänä käsitellään oleellisten kenttien kytkemistä optisiin resonaattoreihin, joita on jo pitkään hyödynnetty useissa epälineaarisen optiikan sovelluksissa, kuten optisissa parameterisissa oskillaattoreissa. Tässä työssä tutkitaan kuinka hilaresonanssien ja optisien resonaattoreiden avulla voidaan vahvistaa metamateriaalien epälineaarisia vasteita. Työn ensimmäisessä osassa osoitettiin hilaresonanssien vaikutus mittaamaalla taajuudenkahdennusta resonanteista piinitridihiloista. Mittaustuloksia vertailtiin simulaatiotuloksiin, jotka perustuivat epälineaariseen sirontateoriaan. Mittaukset ja simulaatiot yhtenäisesti osoittivat hilaresonanssien toimivuuden, mikä kannustaa suunnitelemaan uusia metamateriaalirakenteita mainittujen menetelmien avulla. Työn toisessa osassa esitellään kaksi resonanttia metamateriaalirakennetta, jotka on suunniteltu mahdollisimman tehokkaaseen fotoniparien muodostukseen SPDC:n avulla. Ensimmäisenä materiaalina tutkittiin alumiininanopartikkeleista muodostettua metamateriaalia. Partikkelit asetettiin suorakulmaiseen hilaan siten, että näytteellä oli hilaresonanssit sekä pumppu- että signaaliaallonpituuksilla. Tällöin huomattiin huomattava vahvistus SPDC-vasteessa, kun pumppu ja signaali ovat kohtisuorasti polarisoituneita. Täten metamateriaali voisi toimia fotoniparilähteenä kvanttioptiikan sovelluksissa. Toinen ehdotettu rakenne koostuu metamateriaalista, joka on asetettu mikroskaalan resonaattoriin. Suurin SPDC:n vahvistus saadtiin kytkemällä pumppu Bragg-hiloista muodostettuun resonaattoriin samalla, kun hilaresonanssit vahvistavat paikalliskenttiä signaaliaallonpituudella. Signaalien arvioitiin olevan yhtä voimakattaita kaikille sallituille polarisaatioyhdistelmille, mikä kuvastaa kyseisen metamateriaalin toiminnan joustavuutta ja soveltuvuutta moniin eri käytttötarkoituksiin. Työssä esitetyt simulaatiot kannustavat resonanttien metamateriaalien kehittämiseen nanoskaalan fotoniparimuodostusta varten. SPDC:n ja taajuudenkahdennuksen lisäksi työssä esiteltyjä rakenteita voidaan käyttää myös muiden epälineaaristen ilmiöiden kuten taajuudenkolmennuksen tai erotustaajuden muodostuksen vahvistamiseen metamateriaaleissa. Tämän työn tulokset voisivat siten olla lähtökohta tutkimukselle, jonka tavoitteena olisi ultravioletti-ja terahertsialueilla toimivien nanoskaalan valonlähteiden kehittäminen.